En 1851, il collabore au Dictionnaire de littérature chrétienne de l’abbé Migne, et rencontre sans doute Hoëné Wronski, dont l’œuvre fait sur lui une impression durable et l’oriente vers le messianisme napoléonien et la pensée mathématique. Il prend alors le nom d’Eliphas Lévi, se rend à Londres en 1854, y rencontre sir E. Bulwer-Lytton, évoque avec lui des esprits, dont celui d’Apollonius de Tyane, qui leur serait apparu tangiblement.

Revenu en France, il achève son ouvrage intitulé Dogme et rituel de haute-magie qui paraît de 1854 à 1856, sous la signature d’E. Lévi. Alors commence le succès, mais non la fortune. En 1859, l’Histoire de la magie le consacre en attirant à lui la plupart des ésotérisants français (notamment Henri Delaage, Paul Auguez, Jean-Marie Ragon, Desbarolles, Henri Favre, Pierre Christian, Fernand Rozier, qui sera le jalon historique entre E. Lévi et Papus). E. Lévi publie en 1861 La Clef des grands mystères; il retourne à Londres passer quelques mois auprès de Bulwer-Lytton. La maçonnerie du Grand-Orient l’admet dans son sein, mais le zèle du mage, qui prétend dèjà tout savoir sur elle, ne dure guère. Sa correspondance de neuf années avec le baron italien Nicolas Joseph Spedalieri nous livre de précieuses indications sur son évolution.

Il publie Fables et symboles (1862), ouvrage consacré au symbolisme de Pythagore, des Évangiles apocryphes et du Talmud, et La Science des esprits (1865), très critiquée à l’époque. Il travaille en même temps à un ouvrage superbe, mais d’une valeur historique contestable, Le Livre des splendeurs, qui traite surtout de la Kabbale du Zohar et qui ne paraîtra qu’après sa mort. Judith Gautier, fille de Théophile et épouse de Catulle-Mendès, se met à son école, tandis que son mari lui fait rencontrer Victor Hugo et le met peut-être en rapport avec Stanislas de Guaïta, qui plus tard lira les œuvres du «mage» et se fera le propagateur infatigable et autorisé de sa doctrine.

Par sa seule période «révolutionnaire», Eliphas Lévi serait passé à la postérité, même si sa vie s’était arrêtée en 1848. Mais sa célébrité tient surtout à la seconde période de son existence, celle qui va de 1854 à 1875. Lévi a d’abord le mérite d’avoir rappelé, et pratiquement codifié pour quelque temps, la vision théosophique du monde, c’est-à-dire une métaphysique fondée sur la doctrine analogique des correspondances, au sens baudelairien (1857) et traditionnel du terme. Par ce retour à la théosophie de toujours, il a contribué à spiritualiser l’ésotérisme de son temps, à répandre une Weltanschauung pour laquelle matière et esprit ne sont qu’une seule réalité.

Son œuvre apparaît à cet égard aussi comme étant une réaction contre le spiritisme montant : les anges, les esprits intermédiaires, les émanations divines importent plus à Lévi que les évocations des morts, pratique impliquant une opposition entre l’en-deçà et l’au-delà, c’est-à-dire une conception dualiste. On peut donc le regarder comme un des rares «philosophes de la nature» en France, en un temps où l’Allemagne en comptait beaucoup. Son amitié et sa collaboration avec Louis Lucas, qui était un compagnon de Wronski et tentait d’introduire en France le principe de polarité, apparaissent significatives à cet égard : Lévi désirait, lui aussi, réconcilier les sciences occultes et les sciences traditionnelles d’une manière non réductrice, mais synthétique, englobante et créatrice.

Il y a chez lui une pensée dialectique très ferme qui n’est ni celle de Hegel, ni — malgré sa «philosophie de la nature» — celle des présocratiques; il se montre, au contraire, expert en maïeutique et dans l’art de rapprocher les contraires. Son esprit est plus mathématique qu’on ne l’a cru, mais selon une logique «ouverte» qui n’est pas incompatible avec celle du symbole. Pourtant Lévi n’échappe pas tout à fait à l’emprise du dualisme ambiant. Bien qu’il enseigne à ses disciples de se garder des voies opératives de la magie, il les suit lui-même car son tempérament, un peu comme celui de son contemporain Joseph Ennemoser en Allemagne, le porte plus vers l’expérimentation que vers l’approfondissement de l’herméneutique théosophique: chez lui, la cosmologie et ses applications dominent souvent au détriment de la cosmogonie et de l’eschatologie (encore que ce goût «expérimental» soit peut-être une simple concession à l’esprit du temps ; Lévi fut bien moins empiriste, en effet, que la plupart de ses contemporains, magnétiseurs et autres).

Il reproche à Louis-Claude de Saint-Martin d’avoir un peu trop de penchant «pour le mysticisme passif qui contemple le Verbe au lieu d’entrer dans la vie active du Verbe qui est la virilité de l’âme» ; mais cette opposition à la pensée saint-martinienne reste fluctuante. C’est lui qui a inventé le mot «occultisme», terme qui désigne l’aspect pratique, non la pensée, de l’ésotérisme, ainsi référé aux preuves tangibles de l’au-delà, aux pouvoirs, aux manifestations visibles de l’invisible. A l’époque symboliste, Papus et Chamuel publièrent le monumental Grand Arcane de Lévi, qui, dans cet ouvrage, se révèle vraiment le père de l’occultisme moderne.

Peut-être Papus a-t-il lui-même «arrangé» le texte dans ce sens, développant le côté empiriste en l’amplifiant, car il semble que Lévi n’ait jamais, de son vivant, traité des «sciences occultes» dans l’acception papusienne du terme. Cependant, le fait que Lévi ait pratiquement commencé sa carrière de magiste lors de sa rencontre avec Bulwer-Lytton, auteur de romans fantastiques, et qu’il ait été contemporain de la naissance du spiritisme et de la littérature fantastique au sens précis du terme explique en partie pourquoi, jusqu’à l’époque présente, l’ésotérisme comme pensée ait été supplanté par l’insolite, les histoires de fantômes et le goût de l’étrange.

L’œuvre de Lévi représente un vrai trésor d’images dans lequel les auteurs de la période symboliste, puis les surréalistes, ont puisé abondamment.